在具有非平凡拓扑结构的二维薄膜中引入超导性是实现一维拓扑超导体的可行方案之一。主流的努力主要是利用传统超导体的外部门控或邻近效应，通过这种方法，临界温度(\(T_{\ mathm {c}}\))被限制在几个开尔文范围内。在这里，我们报道了在单层1T ' -MoTe2薄膜中发现的界面增强超导性。用分子束外延法在SrTiO3(001)表面生长了由Mo6Te6纳米线到1T ' -MoTe2薄膜的热驱动相变。扫描隧道显微镜/光谱、电输运和磁化测量的综合研究表明，MoTe2薄膜的\(T_{\ mathm {c}}\)约为30 K，比其3D晶体大两个数量级。本研究表明，界面工程是将单层1T ' - mote2薄膜调谐到超导态的有效方法，从而可能为更高的- (T_{\ mathm {c}}\) 1D本征拓扑超导性铺平道路。

　　1T′相的单层过渡金属二硫族化合物(TMDs)作为量子自旋霍尔(QSH)绝缘体的候选材料已经得到了广泛的研究[1]。通过扫描隧道显微镜/光谱(STM/STS)或输运测量，已经在WSe2、WTe2和MoTe2中检测到了QSH隙和导电边通道[2-4]。基于非平凡拓扑性质的研究包括WTe2中从半金属到拓扑绝缘体的应变诱导相变和MoTe2中沿晶界的对称强制拓扑金属态[5,6]。此外，超导性和拓扑非平凡边缘态的共存一直被认为可以实现一维拓扑超导体(TSC)[7-12]。利用各种方法将铜对引入到这些拓扑二维薄膜中。例如，电压门控已被用于驱动单层1T ' -WTe2进入临界温度的超导相[13]。在WTe2/NbSe2异质结构中观察到邻近诱导的超导性[14]。最近，有报道称单层1T ' -MoTe2的超导性增强，其中空穴主导区域的超导性增加到~ 8 K[15]。库仑相互作用随维数的变化被提出来解释通孔自旋涨落的增强。然而，通过上述努力实现的转变温度仍然相对较低。人们迫切需要其他方法来实现这些二维拓扑薄膜的高超导性。

　　界面工程是调整二维材料电子特性的有效方法[16]。特别是，界面增强超导性由于其巨大的提高潜力而引起了极大的兴趣[17-22]，最突出的例子是在SrTiO3 (STO)上生长的单层FeSe[18]。与界面相关的过程，如界面电荷转移和电子-声子耦合(EPC)被认为是解释增强效应的两个关键机制[23-29]。迄今为止，在单层1T ' - tmd中尚未实现界面增强超导[30,31]。本文报道了用分子束外延(MBE)在STO(001)衬底上生长的单层1T ' -MoTe2薄膜的界面增强超导性。非原位电输运和磁化测量证实了超导性，并给出了30 K，与3D晶体相比增加了两个数量级()[32]。u型超导间隙随温度升高或外加磁场的变化而衰减。

　　图S1中的广域STM图像显示了STO表面的阶梯-阶地结构，其高度为0.4 nm。图1(a)中相应的STM放大图像显示了双层tio2端接表面重构[33-35]。这种重建可以在快速傅里叶变换(FFT)图像中识别[参见图S2中的详细信息]。除了有序的结构外，可以看到表面不规则的暗亮特征，可能与O空位或Ti团簇等晶体缺陷有关。图1(b) -1 (d)显示了STO衬底在不同生长温度下的一系列典型STM形貌图像。生长后，样品在相同温度下在气氛下退火30分钟。图1(b)给出了由于缺te环境在350°C下形成的1D Mo6Te6纳米线的STM图像，这在之前的报道中已经得到了很好的研究[36]。随着生长温度降低至300℃，Mo6Te6纳米线和MoTe2岛的混合相出现[见图1(C)]。在240 ~ 260℃的最佳生长温度下，Mo6Te6纳米线消失，形成单层MoTe2薄膜。整体大尺度STM图像显示，MoTe2薄膜的覆盖率为~ 93%[见图1(d)]。MoTe2薄膜生长前后的RHEED模式如图1(e)所示。以STO ~ 3.9 ?的晶格常数为参考，可以得到STO ~ 6.5 ?上1T’-MoTe2的晶格常数a。如图1(f)所示，1T′相具有矩形晶格，与1T相相比，可以看作是一种畸变结构。

　　图1

　　

　　MoxTey在STO(001)衬底上的外延生长(a) STM图像(，，。U，样品偏置电压，，隧道电流)的STO(001)表面。(a)的插图是相应的FFT图像，橙色圆圈表示重构。(b) Mo6Te6纳米线在STO上的STM图像(，，)。(c) Mo6Te6纳米线与1T ' -MoTe2岛在STO上混合相的STM图像(，，)。(d) STO上单层1T ' -MoTe2薄膜的STM图像(，，)。(e) STO衬底(上)和单层1T ' -MoTe2薄膜生长后(下)的RHEED图。(f) STO上单层1T ' -MoTe2薄膜示意图

　　图2(a)显示了不同区域MoTe2膜的高度。MoTe2薄膜的高度一般在0.7 ~ 0.8 nm之间，比生长在石墨烯上的薄膜(0.9 ~ 1 nm)要低[37]。这种降低的高度反映了MoTe2薄膜与STO衬底之间层间耦合的增强。此外，空间依赖的高度为MoTe2薄膜和STO表面之间不同的化学计量和不同的态密度所导致的不同耦合强度提供了线索。外延膜由大量的畴组成，其大小一般为几十纳米平方米。图2(b)显示了不同方向的条状1T′相隧穿电流图像。取向统计表明，角度为120°的畴占主导地位[见图2(c)]。图2(d)的原子分辨图像显示，点阵常数a和b分别为?和?。晶格值大于体积值(和)表明拉伸应变，这是由STO衬底的表面重构引起的。图2(e)所示的光谱揭示了MoTe2薄膜的电子特性。在较小的偏置范围内(?0.2至+0.2 V)，我们发现在费米能级附近存在能隙，使态密度(DOS)的强度衰减。

　　图2

　　

　　单层1T ' -MoTe2薄膜的STM/STS表征。(a) MoTe2薄膜的STM图像(，，)，右图所示为不同步长。(b)隧道电流图像(，，)，显示MoTe2岛的不同方向。(c) (b)的方向直方图。(d) MoTe2薄膜的STM图像(，，)，域之间呈120°角。插入，MoTe2薄膜的原子分辨STM图像(，，)。(e) MoTe2薄膜上的隧穿光谱()。附图显示了较小偏置范围内的光谱。水平条表示每条曲线的零电导位置

　　引人注目的是，图3(a)在较窄的能量窗口(?20至+20 mV)内显示了高分辨率的光谱，如黑色圆圈所示。这个u形的间隙在费米能级周围是对称的，表明超导的存在。图S3中排除了STO衬底的影响。我们尝试用Dynes模型拟合STS结果[38]，

　　式中Δ为超导隙，Γ为有效能展宽。用完全间隙s波函数很好地拟合间隙，得到Δ为5.8 meV， Γ值为0.45 meV，如红色曲线所示。与之前报道的MoTe2中超导能隙相比[39-41]，这一惊人的大间隙可能表明MoTe2/STO体系中超导能隙更高。一般来说，不同区域的间隙大小从5 meV到6 meV不等。为了区分可能的超导隙与带隙或库仑隙，我们进行了非原位电输运测量。在转移出MBE高真空生长室之前，在室温下在MoTe2薄膜上沉积了一层厚度为20 nm的非晶Te封盖层，以防止MoTe2薄膜在空气中降解。图3(b)显示了样品1的薄片电阻与温度的关系。从50 K到2 K，随着温度的降低，样品的片电阻逐渐增大并趋于饱和，在30 K时开始减小，在5 K时降为零，这与样品有带隙或库仑隙时的行为不同。与STS测量相比，输运技术是一种宏观探测。因此，我们将冷却过程中电阻的大幅下降归因于这些可能的原因，如MoTe2薄膜中明显的畴边界或相关缺陷，以及界面上的间隙Ti团簇。在与Te/MoTe2/STO异质结构相同的制备条件下，Te/STO异质结构不表现出超导行为[见图S4]。这表明超导性来自于单层MoTe2。

　　图3

　　

　　STO上MoTe2的界面增强超导性。(a)在4.2 K下测量到的具有全间隙(黑色圆圈)的隧道光谱()和Dynes模型拟合(红色实线)。在±5.8 mV处出现明显的相干峰。(b) 1号样品(Te/MoTe2/STO)薄片电阻的温度依赖性，表明超导转变发生在~ 30k。插图描述了四探针测量配置的原理图。(c) 30 Oe垂直磁场下2号样品(Te/MoTe2/STO)的M-T曲线。(d)光谱()与相应提取的归一化ZBC的温度依赖关系。由于热漂移较大，光谱在空间上是平均的。(e)光谱()与相应提取的归一化ZBC的磁场依赖关系。水平条表示每条曲线的零电导位置

　　为了进一步确认超导性，我们对2号样品进行了非原位磁化测量。在零场冷却(ZFC)和场冷却(FC)两种模式下，样品的VSM磁化强度的温度依赖性如图3(c)所示。磁场为30oe，垂直于STO(001)平面。显然，M-T曲线在，表示反磁响应。请注意，数据中包含了MoTe2薄膜、Te保护层和STO基板的贡献。因此，来自保护层和衬底的背景信号导致低温下M-T曲线升高[见图S5]。考虑转变温度为30 K时，样品的隧穿光谱中最大间隙尺寸为6 meV，为~ 2.32(为玻尔兹曼常数)，大于弱耦合BCS条件下的1.76。我们进一步检查了光谱对温度和磁场的依赖关系。随着温度的升高，相干峰逐渐减弱，间隙变浅[见图3(d)]。在温度超过13.8 K之前，提取的归一化零偏电导(ZBC)保持为零。值得注意的是，当外加磁场沿Z方向施加时，超导缝隙对磁场的抵抗能力相当强，如图3(e)所示。在磁场超过9t之前，提取的归一化ZBC保持为零。

　　为了进一步揭示增强的可能机制，我们讨论了MoTe2和STO之间的接口。STO和MoTe2的功函数分别为4.5 eV和4.9 eV[42, 43]。电子将从STO衬底转移到MoTe2薄膜上。STO表面的氧空位也能诱导电荷转移，提高界面结合能。此外，有人提出超导层与氧化物衬底之间的层间距离越小，界面键合越强，有利于超导性的优化[44,45]。如图2(a)所示，高度越低，MoTe2薄膜与STO衬底之间的层间距离越小。因此，我们的研究结果表明，MoTe2/STO异质结构上的强界面耦合起着重要作用。

　　综上所述，在STO(001)衬底上成功合成了单层1T ' -MoTe2薄膜。通过非原位电输运和磁化测量证实了30k时MoTe2/STO异质结构的界面增强超导性。我们的工作将激发对氧化物衬底上单层1T ' - tmd界面超导性的更多研究。更重要的是，我们的发现为通过界面工程实现高拓扑超导奠定了可能的途径。

　　在基压为Torr的超高真空MBE-STM系统(Unisoku 1300)中进行了MoTe2薄膜的外延生长和表征。将0.5% wt nb掺杂的STO(001)衬底直接加热至950℃，加热1小时，然后分别从电子束蒸发器和标准Knudsen电池中共蒸发高纯度Mo(99.95%)和Te(99.999%)，以Mo:Te ~ 1:20的通量比在STO(001)表面生长MoTe2薄膜。生长过程由原位反射高能电子衍射(RHEED)监测，生长速度为每层50分钟。在恒流模式下获取STM地形图像，并使用WSXM软件进行处理。除非另有说明，隧道光谱在~ 4.2 K下获得。对于宽(窄)能量尺度隧道光谱，锁定技术的偏置调制幅度为5 (0.5)mV，频率为951 Hz。电输运测量在物理性质测量系统(PPMS-9T)中使用标准的四探针方法进行。在磁性能测量系统(MPMS3)中进行了振动样品磁强计(VSM)的磁化测量。

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　　补充信息。有关本研究中实验的更多细节，请参阅附加文件1。(PDF 292kb)

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